共价有机框架（Covalent Organic Frameworks，COFs）作为一种新兴的二维晶态多孔材料，近年来在气体吸附与分离、催化、传感及能源存储等领域展现出广阔的应用前景。其因结构高度可调、结晶度高、比表面积大、活性位点丰富以及密度低等优点而备受关注。与传统的无机二维材料相比，COFs的显著优势在于其结构的可设计性和功能的可调控性。通过合理选择构筑单元和反应条件，可以精确调控COFs的孔径尺寸、表面化学性质以及层间相互作用。特别值得指出的是，通过合理选择构筑单元，可以设计合成不含磷、硫等元素的环境友好型COFs。这一特性使得COFs在润滑添加剂领域的应用潜力尤为突出。现有研究鲜少关注构筑单元的化学结构对COFs作为润滑添加剂的摩擦学性能的影响。多数研究仅停留在COFs材料的合成与基础表征层面，尚未系统探讨其分子结构设计与其润滑性能之间的内在关联。在本研究中，我们提出了一种利用甲氧基调节p-π共轭的方法，合成了两种不同的共价有机框架，分别命名为TATP（不含甲氧基）和TADM（含甲氧基）。二者在形貌和结构上存在显著差异：TATP呈球形形貌，而TADM则形成具有高长径比的层状结构。与PAO 10基础油相比，TADM的加入使磨损率显著降低了78.93%，对比TATP润滑添加剂仅使磨损率降低37.31%。TADM优异的润滑性能不仅归因于通过p-π共轭成功调控的高取向层状结构，还归因于在摩擦过程中TADM中富电子的氮原子与失电子的铁原子之间形成的通过Fe-N键连接的摩擦化学膜。

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