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氢能作为一种清洁高效的二次能源,在推动全球能源转型进程中发挥着关键作用。尽管贵金属催化剂具有优异的析氢反应活性,但其高昂成本与稀缺性严重制约了规模化应用。为解决这一挑战,本研究开发了一种简便且可扩展的真空等离子体氮化策略,在泡沫镍基底上原位构筑了具有独特柱状结构的Ni3N电催化剂。结构表征揭示,该柱状结构内部为金属镍,外部为厚度约在50-80 nm的Ni3N催化层。优化后的Ni@Ni3N/NF电极在碱性介质中展现出卓越的析氢性能,在10 mA cm-2电流密度下实现64 mV的低过电位,塔菲尔斜率仅为36 mV dec-1。该电极性能的增强不仅归因于氮掺杂对d带电子结构的调控,更得益于该界面优化了氢吸附自由能。理论计算进一步证实,与纯氮化镍相比,该Ni@Ni3N结构具有更优的氢吸附自由能,从而显著提升本征催化活性。此外,等离子体氮化法促进了垂直排列的纳米柱状结构形成,既提供了丰富的活性位点,又实现了高效电子传输与气泡快速释放。该电极在连续运行24小时后性能衰减可忽略不计,展现出较好的稳定性。
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