石墨烯作为一种单原子层厚的二维晶体材料，因其原子级平整的表面和独特的力学性能，在纳米机电系统、柔性电子器件及耐磨涂层等领域展现出巨大的应用潜力。然而，在石墨烯的生长及外延过程中，原子台阶作为一种普遍存在的结构缺陷，其边缘区域因原子排列非周期、键合不饱和等特点成为材料磨损失效的薄弱环节。本研究结合MD模拟与AFM实验，系统探讨了石墨烯原子台阶边缘的磨损失效行为。结果表明，该失效主要表现为边缘原子剥离和机械撕裂两种形式，其过程受环境介质、对磨副表面化学性质以及边缘原子结构的共同影响。研究证实，氧气是促使石墨烯台阶边缘在低载荷下发生机械化学反应、进而引发逐原子磨损的关键因素；而高化学活性的对磨副即使在极低应力（约0.28 GPa）下也能激活界面机械化学反应，导致原子级磨损。相比之下，惰性对磨副则促使原子台阶在更高应力下发生机械撕裂，该损伤行为与环境氧含量无关，且撕裂主要沿特定的锯齿形（ZZ）晶向扩展。此外，台阶边缘的原子结构直接决定了磨损行为：ZZ边缘因具有更高的化学反应活性，其机械化学磨损敏感性显著高于扶手椅（AC）边缘，在低3倍的机械载荷下即可发生磨损失效。基于石墨烯原子边缘结构所决定的独特电子特性，本研究进一步利用极低的机械应力，实现了对ZZ或AC主导边缘的可控、无损纳米图案制造。以此为基础，成功制备出具有ZZ或AC主导边缘的石墨烯-氧气传感器，显著提升了传感灵敏度，其中ZZ边缘纳米带的传感性能较平面石墨烯提高了400%。该工作不仅揭示了石墨烯原子台阶边缘的磨损失效机理，也为提升石墨烯耐磨性能以及开发依赖特定原子边缘结构的石墨烯基器件提供了理论依据和技术支撑。

石墨烯；台阶边缘；磨损行为；原子结构；机械化学；可控制造