开发高硬度低应力的类金刚石碳（DLC）薄膜是减摩耐磨涂层领域的研究热点。通常认为DLC的硬度和应力均和sp³含量呈正相关关系，因此降低应力会导致硬度同步降低，但大量研究表明，即便sp³含量相同，DLC的硬度和应力也可能存在较大的浮动范围。鉴于此，本文采用分子动力学手段构建了一系列不同密度的DLC原子堆垛模型，发现DLC中存在大量无法饱和成键的碳原子（即悬挂键），构造了大量的非完整结构基元，因此形成了复杂的参数系统。对此，本文利用机器学习手段，探索了DLC硬度和应力的决定因素，结果表明DLC的硬度取决于完整sp³含量、完整sp³聚集度和平均键长，而DLC的应力取决于悬挂键比例、完整sp³聚集度和sp³原子总含量。对于高密度DLC，完整sp³占据主导，其比例的增加不仅能提升硬度，也能缓解压应力。而对于低密度DLC，完整sp³结构几乎消失，为非晶结构，此时硬度随着平均键长的缩短而增强，而拉应力随着悬挂键比例和sp³原子总含量的降低而缓解。

类金刚石薄膜；硬度和应力；机器学习；原子排列结构；悬挂键